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宁波材料所在镍基超导氧化物领域取得重要进展
作者:,日期:2020-05-06

  超导现象,是指在一定温度(即超导温度)下,材料的电阻突然降为零的现象。超导体的零电阻特性和完全抗磁性,决定了其具有巨大的应用前景。然而,大多数材料的超导温度过低,因此,寻找具有较高超导温度的超导体,一直是凝聚态物理领域研究的热点,而具备液氮沸点温度(77K)以上超导温度的超导体,又被称为高温超导体。上世纪80年代,科学家们在铜基氧化物中发现了高温超导现象后,铜基氧化物的超导温度最终被提升到138K。那么,在铜基超导体之后如何发现具有更高超导温度的体系,以及能否在具有与铜基超导体类似电子结构的体系中重复出超导现象,是研究者们面临的两个重要问题。

  2019年8月,来自斯坦福大学的Harold Hwang教授研究团队发现了镍基超导体,该工作发表于Nature期刊上。在该项研究中,研究人员通过CaH2的还原效应,将NdNiO3还原为NdNiO2,进一步通过Sr原子替换Nd原子来进行空穴掺杂,最终在(Nd,Sr)NiO2薄膜中发现了超导温度为9-15K的超导信号。该项工作证明了在镍基氧化物中,也可以实现与铜基超导体具有3d9电子组态相同机制的超导现象。该项工作的重要意义在于:①相对于传统的铜基超导体而言,镍基氧化物薄膜可以通过分子束外延生长等技术,对薄膜生长厚度和原子组份实现精确调控;②可以通过选择不同的薄膜生长衬底,改变面内应变系数等自由度,为未来进一步调控镍基超导体的电子结构、超导温度奠定基础;③表明了在镍基和铜基超导氧化物中,面内的NiO2与CuO2原子层所带来的3d9电子态是超导的根本机制,铜并不是高温超导体系必须的元素。因此,该发现标志着对超导现象的研究进入了一个新的时代:镍基时代。

  然而,在很长的一段时间内,来自全世界的研究团队都无法重复出镍基氧化物中的超导信号,这成为镍基超导体研究领域所面临的最大困难。为了推进该方向的研究,需要解决以下两个重要的问题:①如何理解镍基超导体与铜基超导体的相似与不同;②为何镍基超导体的实验难以重复?

  近日,中国科学院宁波材料技术与工程研究所、中科院磁性材料与器件重点实验室钟志诚研究员和维也纳技术大学固体物理研究所Karsten Held教授合作,在镍基氧化物超导体的理论研究领域取得了一系列重要突破。

  研究人员首先对镍基超导体系的电子能带结构进行第一性原理计算,发现和铜基超导体(以CaCuO2为例,如图1所示)中的dx2-y2单带超导模型类似,镍基氧化物超导体中Ni原子也具有dx2-y2单带特征(如图2(a)所示),这说明二者应该具有相同的超导起源。但二者的不同之处在于,在NdNiO2中,Nd原子的f电子能带会与Ni-dx2-y2发生杂化,并穿过费米面,从而对其超导产生影响(如图2(b)所示)。该工作发表于Phys. Rev. B 100, 201106(R) (2019),蒋沛恒博士和司良博士为该论文的共同一作,钟志诚研究员为通讯作者。

  针对目前世界范围内的研究团队无法重复镍基超导现象的问题,研究人员提出了一种新的理论解释:在CaH2还原镍基氧化物的实验过程中,H原子极易残留在样品中。如果H原子被吸附在ABO2(A为稀土元素/碱土金属元素,B为过渡金属元素)氧化物顶点位置(如图3所示),那么体系的电子、磁性结构将会发生极大的变化。通过计算包括SrVO2、LaNiO2、CaCuO2等数十种氧化物体系中H原子的束缚能,研究人员发现不同的ABO2氧化物对H原子的束缚能差别很大。其中,对于SrVO2等体系来说,H原子极易被吸附,这解释了在SrVO3的还原实验中得到SrVO2H的现象;而在NdNiO2和LaNiO2中,研究人员也发现了H原子的束缚现象。这表明实验团队在NdNiO3和LaNiO3的还原反应中,实际得到的体系为NdNiO2H与LaNiO2H。为了研究掺入的H原子对体系电子结构的影响,研究人员对LaNiO2和LaNiO2H两种体系进行了动态平均场近似下的电子结构计算。如图4表示,H原子的掺入会极大地改变体系的电子结构和物理性质:LaNiO2为单带的3d9组态,基态电子结构为强关联金属态,而LaNiO2H为双带的3d8组态,基态为莫特(Mott)绝缘体态,这为实验中难以制备出镍基超导体提供了理论解释。此外,该研究还给实验上应如何观测镍基超导现象提出了建议:①严格控制锶(Sr)原子的掺杂浓度是调控H原子束缚能的关键;②面内应变在一定程度上可以调控H原子的束缚能;③实验样品的制备以及测量温度也会对H原子的吸附产生影响。该工作发表于Phys. Rev. Lett. 124, 166402 (2020),司良博士为该论文的第一作者,钟志诚研究员和维也纳技术大学Karsten Held教授为共同通讯作者。

  综上所述,该系列工作不仅系统性地研究了镍基超导体的电子结构,同时也对镍基超导体中的超导现象在实验中难以重复的情况给出了解释,并对H原子吸附现象进行了预测。该系列研究将有助于推动对镍基超导起源的进一步理解,同时也为实验团队在如何合成镍基超导样品及如何发现更多的镍基超导体系等方面提供理论指导。

  最近,新加坡国立大学Ariando Ariando教授的实验团队,成为了世界上第二个能够制备出镍基超导体的实验团队。该团队在实验中发现了H原子吸附的现象及其重要性,阐明了排除H原子在样品中的吸附和残留,是成功制备镍基超导体的必备条件,证实了宁波材料所研究团队对于H原子吸附的理论预测。

  该系列工作得到了国家重点研发计划(2017YFA0303602)、中科院基础前沿科学研究计划(ZDBS-LY-SLH008)、国家自然科学基金(11774360,11904373,51931011),国家博士后科学基金(2018M642497)及宁波市3315创新团队的支持,数值计算工作在中科院宁波材料所超算中心以及维也纳科学超算中心进行。

  (中科院磁性材料与器件重点实验室 司良)

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